近日，我院江莞教授、王连军教授团队在Mg₃(Sb,Bi)₂基热电器件研究的基础上（Nat. Commun. 2024, 15, 9355;Natl. Sci. Rev. 2023, 10, nwad095;Energy Environ. Sci. 2022, 15, 3265），成功开发出由P型MgAgSb和n型Mg₃(Sb,Bi)₂组成的全镁基高效稳定热电器件。相关研究成果以“Atomic-scale interface strengthening unlocks efficient and durable Mg-based thermoelectric devices”为题，发表于国际顶级期刊《Nature Materials》。先进纤维材料全国重点实验室江莞教授、王连军教授，功能材料中心张骐昊教授，以及中国科学院上海硅酸盐研究所许钫钫研究员为论文共同通讯作者。材料学院2021级博士生左武升为第一作者，中南大学陈弘毅教授、中国科学院上海硅酸盐研究所于子怡博士以及材料学院2020级博士生傅赟天为共同第一作者。该研究得到国家自然科学基金、上海市教委创新计划、上海市科学技术委员会等项目的资助。

l  突破界面稳定性瓶颈，实现高效热电转换

热电器件基于塞贝克效应，可实现热能与电能之间的直接相互转换，具有无噪音、体积小和免维护等独特优势，在分散热源利用和废热回收领域具有广阔应用前景。然而，长期以来，热电器件在高温服役中热电材料与电极界面易出现元素扩散与反应失效，严重限制了其稳定性与应用推广。因此，如何构筑高稳定性界面，抑制元素扩散与反应，实现长期可靠的热电转换，成为热电材料与器件发展的核心挑战之一。

本研究提出原子级界面强化策略，通过调控界面化学结合和扩散行为，成功制备出高效稳定的全镁基热电器件。实验表明，采用原子级界面设计的器件在高温端373 K~573 K温度范围内运行600次完整热循环（累计1440小时），转换效率依然保持稳定，远超传统界面设计的器件。这一研究不仅突破了界面稳定性瓶颈，更为高性能热电器件的长期服役提供了全新技术路线。

l  原子级界面：提升界面结合力与电学性能

通过对比传统相界面与新型原子级界面的微观结构（图1a, b），研究团队首次揭示了原子级界面对界面稳定性的显著提升。器件在不同温差条件下均展现出优异的热电转换性能，其效率较现有镁基/Bi₂Te₃基器件显著提升（图1c）。同时，在573 K长期服役测试中，界面结构稳定，无明显元素扩散现象，证明原子级界面对器件稳定性的增强作用（图1d）。

图1 (a, b) 高热稳定性热电器件的原子级界面设计; (c) 全镁基器件在不同温差下的转换效率与现有器件的对比; (d)全镁基热电模块的热循环可靠性评估。

l  创新高通量筛选方法，精准优化界面材料

针对热电材料与金属电极界面扩散问题，研究团队创新性地开发了一种高通量阻挡层筛选方法（图2），显著提升了阻挡层材料筛选效率。该方法采用多界面同步构筑技术，在单次烧结过程中实现多个异质界面形成和电阻并行测试，大幅提高了实验效率。研究发现，金属钴作为阻挡层材料表现出卓越的界面特性，不仅具备极低的接触电阻率（老化前后稳定<5 µΩ·cm²），且长期服役后无明显元素扩散现象。相较于传统银阻挡层，钴阻挡层展现出更优异的界面稳定性和结合强度（图3），为热电器件的界面优化提供了重要指导。

图2 (a, b, c) 高通量筛选阻挡层接触电阻率及与文献对比; (d, e) Co/MgAgSb界面老化前后接触电阻率对比; (f, g) 不同阻挡层的电荷密度差。

图3 （a-d）Co/MgAgSb元件老化前后的界面表征; (e, f) Ag和Co作为阻挡层的分子动力学模拟。

l  提升结合强度，实现高转换效率和高可靠性热电器件

进一步研究表明，Co阻挡层可与MgAgSb形成原子级紧密结合界面，有效提升界面结合强度（图4）。剪切强度测试显示，Co/MgAgSb界面结合强度达60.6 MPa，远高于传统银阻挡层。显微粒子机械加工测试进一步证实，该界面可有效承受高温服役过程中的机械应力变化，为器件的长期稳定运行提供保障。

基于筛选出的高性能的钴阻挡层，研究团队成功构筑了高填充度全镁基热电模块。在高温端572 K、低温端285 K的工作条件下，热电模块实现了10.2%的最大转换效率，显著超越现有的近室温区热电器件（图5a, b）。在严苛的600次热循环（累计1440小时）测试后，器件性能保持稳定，界面特征未出现明显变化，充分验证了原子级界面设计在长期服役中的优越性（图5c, d, e）。

图4 (a-d) Co/MgAgSb界面剪切强度及结合能计算;（e, f）带阻挡层材料的微粒子切割实验照片。

图5 (a, b) 材料热电性能及器件发电效率; (c) 热电器件的热循环可靠性评估; (d, e) 器件循环后热端界面的表征。

l  总结与展望

本研究提出了一种创新性的原子级界面强化策略，结合高通量筛选技术，成功实现了高效稳定的全镁基热电器件。该器件在近室温至573 K的温度区间运行1440小时后，性能保持稳定，突破了传统热电界面易失效的瓶颈，为高性能、长寿命热电器件的开发提供了全新思路。

该突破性成果不仅推动了镁基热电材料与器件的发展，还对清洁能源技术的进步具有重要的科学意义和应用价值，为未来热电器件的产业化和市场化应用奠定了坚实基础。